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解除小天才电话手表的绑定，可以通过以下步骤操作。
1、使用家长的手机端小天才应用，确保已经安装并登录了与小天才电话手表绑定的家长账号。
2、在应用内找到相关的解绑或解除绑定的选项，通常在“更多”或“设置”菜单中，点击“解除绑定”或“解绑手表”。
3、根据应用提示，确认解除绑定操作，可能需要输入手表的验证码或确认解除绑定的原因。
4、等待解绑成功，成功后，手表将不再与家长的账号关联。
具体的解绑步骤可能会因手表型号或软件版本的不同而有所差异，如果遇到问题，建议查看小天才官网或联系客服以获取更详细的指导，解绑操作可能需要确保手表处于有网络连接的状况下。